非平衡プラズマによるディーゼルエンジン排ガスの清浄化


          大阪府立大学 環境保全学研究グループ

近年,ディーゼル自動車の排気ガス,特にNOx については地球温暖化や酸性雨あるいは健康被害の原因となるため,より厳しい排出基準が設けられつつある.しかし現在検討されている,エンジン内の燃焼改 善によるNOx低減だけでは将来のより厳しいNOx排出基準を満足させることは困難であると考えられ,効果的かつ安価な後処理脱硝法の確立が望まれてきている.
本研究では,効率の高い後処理脱硝法として,我々が提案している大気圧非平衡低温プラズマプロセスと湿式化学反応プロセスを結合した方法を,小型ディーゼルエンジンの実排気ガスに初めて適用しNOxの除去を試みた.ケミカルプロセスにおける還元剤としてNa2SO3を用いることによりNO2を安価に高い効率で除去できることを実証した.以下に現時点での研究結果を紹介する.


図1 実験装置の概略

実験装置の概略を図1に示す.ディーゼルエンジンは単相交流100 V発電機付属のものを使用し,その仕様は単気筒,直噴噴射方式,排気量200 cc,回転数3600 rpm,定格出力2.0 kWである.発生した排気ガスの一部を排気管のサンプルポートからポンプで吸引し,ガラスフィルタで,すすなどの粗大微粒子をまず除去した.低湿度条件での実験では,さらに中空糸フィルタ(孔径は約0.01 mm)を利用したドレインポットとシリカゲル層により,さらに細かい微粒子と水分を除去した.流量はバルブと浮き子式流量計で調整した.高温条件での実験では,排ガスを管状炉ヒータ(炉内温度300℃)に通し,温度を上げた.
排ガスをパックドベッドプラズマリアクタに通しAC高電圧を印加することによりプラズマを発生させ,排ガス中のNOをNO2に酸化する.次にNa2SO3水溶液(質量濃度1%)を用いた気泡吹き込み式ケミカルリアクタによりNO2をN2に還元処理する. 処理されたガスの成分をガス分析計(PG-235およびVIR-50)ならびにガス検知管を用いて測定した後,排気した.なおケミカルリアクタ出口でのガ スには,プラズマにより発生したO3が含まれており,長時間ガス分析計に流すと内蔵のポンプが故障するため,O3を除去するためにガスをもう一度管状炉 ヒータに通している.


 

図2 プラズマ単独でのNOからNO2への酸化(低湿度条件,AH=0.4 mg/L, RH=3 %)

排気ガス流量をQ=4.0 L/minで,エンジン負荷K=50%,常温T=22℃,低湿度AH=0.4 mg/Lの場合について,プラズマリアクタ単独によるNOの除去特性あるいはNOのNO2へ酸化特性に関する実験を行った.図2は,各排気ガス成分の濃度 とリアクタへの印加電圧Vp-pの関係の実験結果である.図から初期濃度322 ppmのNOがVp-p=22 kVでは27 ppmにまで減少し,酸化率は92%で,NO2の濃度は320 ppmにまで増加しており,プラズマリアクタで達成すべきNOからNO2への酸化が効果的に行われていることがわかる.NOx全体としての濃度にそれほど 変化は見られない.なお,次で述べるようにNO2は,Na2SO3水溶液を用いたケミカルリアクタで安価に無害化処理できる.またCOの濃度は電圧の増加 とともに増加し,前報の模擬排ガスを使用した実験よりも発生率が増加している.この原因として排ガス中に残留する微量のススの酸化あるいは,CO2のプラ ズマによる還元等が考えられるが,詳細は不明である.


図3 プラズマーケミカル併用プロセスによるNOxの除去Na2SO3 (1 %)

様々な条件でプラズマ単独でのNOの酸化実験を行ったが,効率が最も高かった常温,低湿度条件の場合について,プラズマ処理とケミカルリアクタ処理を同時に行った結果を図3に示す.K=50%,流量は最適値3.0 L/minである.図からわかるようにプラズマ−ケミカル処理により電圧20 kVで87%のNOx(=NO+NO2)を除去することができた(比エネルギ密度SED=消費電力/流量=140 J/L).この際プラズマによりNOがNO2に酸化され,ケミカルリアクタ内でNO2はNa2SO3水溶液と反応し,N2ならびに無害で水溶性のNa2SO4となる.また反応副生成物である少量のHNO2, HNO3等は,例えば少量のNaOHによって容易に中和処理することが可能である.